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地化所镓同位素研究取得进展

作者: 产品评测  发布:2019-12-16

该研究成功地将EXAFS技术应用于Zn同位素吸附分馏体系,为金属稳定同位素的低温分馏机制研究提供了新的有力的表征技术;也从实验角度成功验证了经典稳定同位素分馏理论假说,即认为同位素分馏达到平衡时,重的同位素优先富集在键强更大的物相;并推动了键长-同位素分馏的关系的定量化认识。该成果在线发表在美国化学会期刊《Environmental Science &Technology》,论文第一作者为博士生苟文贤,李伟教授和李伟强教授为共同通讯作者,李伟教授设计并指导了Zn的吸附实验和EXAFS谱学表征以及数据解译,李伟强教授指导了高精度Zn同位素分析方法的开发和实验样品的同位素测量原文链接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.est.8b01414)。本研究的同位素实验在表生地球化学教育部重点实验室的MC-ICP-MS上完成,EXAFS数据在中国科学院的北京同步辐射光源和上海同步辐射光源上采集。本研究工作受到中组部青年千人计划、国家基金委优秀青年基金和江苏省杰出青年基金共同资助。

吸附过程对于充分了解金属离子在水岩作用、生物吸收以及大陆风化作用中的迁移转化及机理起着至关重要的作用。Mo、Ge和Zn等多种金属已被证明在矿物吸附过程中会产生显著的同位素分馏。据此,中国科学院地球化学研究所研究员陈玖斌课题组利用在2016年新建的高精度Ga同位素分析方法的基础上,开展了Ga在矿物表面吸附过程中的同位素分馏研究。研究选取作为地球表层普遍存在并是微量元素迁移的重要载体方解石和针铁矿两类矿物。结果表明,较轻的Ga同位素会被优先吸附到矿物表面,且方解石表面吸附过程中的同位素分馏大于针铁矿表面吸附过程,其△71Gasolid-solution分别为-1.27‰和-0.89‰。造成分馏的主要原因是Ga从水溶液吸附到矿物表面发生了形态转变,水体中Ga4– 会优先吸附到方解石和针铁矿表面分别形成”Ca-O-GaOH4+ 和”FeOGa 20,从而使共价键由4转变为6,且Ga-O键长变长,分别从水体中的1.84Å增加到1.94Å与1.96Å。研究结果表明,有机物吸附过程也会产生类似的Ga同位素分馏,预示着Ga同位素可以用于示踪生物地球化学过程。特别是在低比值的水/碳酸盐岩与水/铁氧化物的表层环境下,水体较颗粒物而言可能富集重的Ga同位素。作为新开发的同位素体系,Ga在地学各领域研究中有着重要应用前景。

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镓位于元素周期表第四周期第IIIA族,与铝化学性质相似。但相对于仅有单一稳定同位素的主量元素Al,Ga是具有两个稳定同位素的微量元素。Ga同位素不仅能为进一步认知Ga地球化学循环提供新工具,还有助于深入探索Al的地球化学性质。但是,迄今为止,很多地质储库中的Ga同位素组成尚不清楚,一些基本地球化学过程中Ga的同位素分馏程度和机制也还是未知数。

鉴于此,南京大学地球科学与工程学院李伟教授(2015年青年千人)和李伟强教授(2014年青年千人)合作,结合各自在同步辐射技术与同位素地球化学上的专长,开展了Zn同位素在氧化铝-溶液界面吸附过程中的同位素分馏机制研究。研究团队在南京大学建立了高精度Zn同位素分析方法(长期外部误差为0.04‰),分析能力达到了国际一流水平。研究结果表明,不同吸附密度条件下,Zn同位素的吸附分馏程度差异较大。低吸附密度(Г≤0.75μmol/m2)条件下,重的Zn同位素优先被氧化铝表面吸附,Δ66Znsorbed-aqueous=0.47±0.03‰;高吸附密度(Г≥1.59μmol/m2)条件下,吸附相和残余溶液相几乎不发生Zn同位素的分馏(Δ66Znsorbed-aqueous=0.02±0.07‰)。为了从分子水平揭示上述Zn同位素吸附分馏差异的机制,研究团队依托国家大科学装置开展了基于同步辐射的扩展X射线吸收精细结构光谱技术研究,从分子水平解析了Zn在不同地球化学条件下的吸附结构(配位构型与化学键长)。EXAFS是一种原子团簇结构化学分析技术,能够精确探测吸附态Zn原子周围的化学结构:元素种类、配位数、原子间距等。EXAFS结果表明该研究中不同物相的Zn-O键长依次是:低Г(1.96±0.03 Å)>高Г(2.06±0.02 Å)=溶液态Zn(2.06±0.01Å)。

相关研究成果发表在Geochimica et Cosmochimica Acta上。

发生在矿物-溶液界面上的吸附作用是表生地球环境最普遍的地球化学反应。它指的是元素会游离于水溶液环境而趋向在矿物表面富集,已成为环境修复与污染控制的重要地球化学理论基础。近年来,随着金属稳定同位素(如Fe、Cu、Zn、Ni、Cr、Cd)在环境污染物源解析等领域的成功应用,大量研究发现金属稳定同位素在矿物-溶液界面吸附过程中会发生显著的同位素分馏效应,然而受限于界面微观结构表征的困难,迄今为止对于金属稳定同位素在矿物-溶液界面上吸附分馏现象缺乏深刻的机理认识。

百乐门棋牌,吸附实验δ71Gasolution和 δ71Gacalcite/ δ71Gageothite(实测值与理论推算值)与Ga吸附量的关系

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